量子反常霍尔效应的实验观测和体会（四）
薛其坤
延伸到FeSe高温超导体系
我们同样利用分子束外延（MBE）的办法长出原子级平整的FeSe超导薄膜（图1），从而以“黑马”的姿态进入凝聚态物理另一个非常重要的领域——高温超导体系，并于2011年在《科学》杂志发表了相关文章。从多年前做半导体GaAs时掌握的一些基本经验开始，到Bi2Se3、FeSe 和FeTe 的薄膜制备，可以看到这些由两种元素反应形成的化合物材料的生长条件是非常类似的，很多东西都是相通的。所以，对实验物理学家而言，学术的长期积累和实验技术的发展非常重要。
图1 原子级平整的FeSe超导薄膜。
拓扑绝缘体基本性质的实验证明
解决了基本的材料问题，马上就要进入第二步——拓扑绝缘体理论上预期了很多有趣的物理现象，那么如何能看到这些基本性质呢？我们很快用另一台先进仪器证明了拓扑态的时间反演对称性、拓扑态是一个无质量的狄拉克费米子体系等结论，这些工作先后在2009年、2010年的《物理评论快报》（PRL）上发表。我们用到的仪器是极低温强磁场STM-MBE联合系统，在400mK的温度下可以加11个特斯拉的强磁场。（图2）这样，我和陈曦、马旭村、谢心澄等一起，在对拓扑绝缘体基本物理性质的研究方面也取得了一些成果，并先后入选2010年度“中国高等学校十大科技进展”和“中国科学十大进展”。我们的团队成员还获得了2011年度求是杰出科技成就集体奖和2012年度陈嘉庚科学奖。
图2 极低温强磁场STM-MBE联合系统。
第三步：探索新奇的物理效应
回过头来看，我们首先用先进的实验技术解决了拓扑绝缘体的材料问题，接下来又与不同领域多位科学家合作，证明拓扑绝缘体有很多非常好的基本物理性质。但是对物理学来说，我们的工作还必须能看到实实在在的物理效应。所以第三步，也是对理论发展非常重要的一步，就是我们到底能不能看到新奇的物理效应呢？
尽管拓扑绝缘体的研究已经持续多年，但在我们的工作成功之前，相关领域还不曾出现过一个非常重要的物理效应发现。如果这种情况持续下去，包括我们在内、国际上许多在这方面一无所获的物理学家可能都要打退堂鼓了。所以能否观测到新奇的物理效应实际上决定着这个领域的发展。
在新奇物理效应的探索方面，我们分了三个不同的组。一个组探索实现量子反常霍尔效应，何珂、王亚愚是这个组中年轻而优秀的先头兵，我和马旭村在后面做监督；另一个组研究马约拉纳（Majorana）费米子，它的粒子等于它的反粒子，这个如果能在拓扑效应中看到也很有意思，贾金锋在上海交大做了相关工作；最后，我和陈曦还做了一些其他方面的研究，如磁单极的研究等。
早在1988年，美国普林斯顿大学的霍尔丹（F. D. M. Haldane）就预期了没有磁场的量子霍尔效应。拓扑绝缘体领域出现之后，张首晟、日本学者永长直人（Nagaosa）和华人学者牛谦等都预期了如何由拓扑绝缘体实现量子反常霍尔效应。其中，有种理论预言认为用拓扑绝缘体原始材料再加上磁性材料掺杂，使它变得有磁性，不就可以实现量子化的反常霍尔效应了吗？2006年，清华校友祁晓亮和导师张首晟论证了在拓扑绝缘体表面加磁性可以产生量子反常霍尔效应。后来，刘朝星、祁晓亮、戴希、方忠、张首晟提出在Hg1-yMnyTe中也可能实现量子反常霍尔效应的观点。2010年初，李润中、王靖、祁晓亮、张首晟提出我在前文中提到的Bi2Se3、Bi2Te3、Sb2Te3等化合物的磁性掺杂从理论上来讲也是可以的。更近一步的是，在磁性掺杂理论基础上，戴希、方忠、张首晟认为如果将某类材料做成薄膜的话，就会产生量子反常霍尔效应。因为我们在对这类材料的研究方面有非常好的基础，所以马上以此为对象开展了相关实验。美国麻省理工学院、斯坦福大学，日本东京大学，德国维尔茨堡大学等高校都有进行同类实验的研究组，但迄今为止除了我们，没有一个组能实现真正量子化的反常霍尔效应。
材料要求上的难度
这个实验的难度究竟有多大呢？先讲材料要求上的难度。量子反常霍尔效应的实现对材料的要求有三点：（1）材料必须具有铁磁性从而存在反常霍尔效应；（2）既然是磁性的拓扑绝缘体，即使加了磁性以后，材料必须还是绝缘的，也就是体内电子对导电没有任何贡献；（3）材料的电子结构必须具有拓扑特性——实现“电子高速公路”的一维导电通道。关于这三点，王亚愚有个生动的比喻：就像一个人，既要有短跑运动员的速度，又要有篮球运动员的高度，还要加上体操运动员的灵巧。一个人同时做到这三点很不容易，就相当于我们对材料提出了几乎不可能实现的苛刻要求。把材料做到具有铁磁性从物理上讲很容易，可以多掺一点铁、镍。但一旦有铁磁性之后，它就很难绝缘了。之前讲过，两个顶尖专家的实验表明，一个两元的化合物都很难绝缘，如果加上铁、钴、镍这样的磁性材料，就更难做到绝缘了，所以第二点几乎是不可能实现的。第三点，磁性掺多了会破坏铁磁特性，掺少了又不形成拓扑特性，因此掌握“火候”也不是很容易。
我们最后实现量子反常霍尔效应的材料是Cr0.15(Bi0.1Sb0.9)1.85Te3，即使对学化学的人来说，这也是一个非常复杂的分子式，何况我们是做物理的。如果一开始有人预期说Bi2Te3、Sb2Te3和Cr的化合物会出现量子反常霍尔效应，我也许一看就觉得不可能，不会往下做。但是我们从最基本的材料开始，一步一步走下去，竟然就找到了这样一个非常复杂的材料。
材料质量上的重大挑战
之前我谈到了《科学》杂志发表文章中的两元化合物Bi2Te3，斯坦福大学的费舍尔为了制作这个样品，把高纯度的锑与碲在石英管中均匀混合，石英管在700℃的温度下加热两个小时，再花4天时间降到475℃。让两种材料均匀反应并加上前期准备实验的话，做一个样品的全过程需要5天时间，但它还是导电的。这么顶尖的专家都做不到，只能说明这个材料确实很难发现。普林斯顿大学的卡瓦制备Bi2Se3，是把高纯度的铋Bi和硒Se均匀混合，在石英管中加热到850℃，再用两天时间降到650℃，保温一周，整个实验需要10天，依然导电。东京大学的十仓好纪（Yoshinori Tokura）也是非常优秀的物理学家，他所在的团队也是在铋和碲方面做，将高纯原材料均匀混合，在石英管中加热两天，温度为800℃，用一周缓慢降温生长单晶，也需要10天，同样是导电的。因此，这不是一项简单的工作。
图3 整个实验室一个非常有机的合作过程。
我们寻找的方式和他们不一样，效率也更高些。何珂用MBE-STM-ARPES联合系统加上王亚愚的霍尔效应（Hall effect）输运系统，两台机器一起合作， 从2010年1月开始尝试实现量子反常霍尔效应。我们的目标是h/e2 = 25812.807557 Ω（量子霍尔电阻ρxy）。它绝缘，而且也应该是量子化的。我们用分子束外延（MBE）技术进行磁性掺杂，用扫描隧道显微镜（STM）进行表面形貌测量，看它是否均匀，然后用角分辨光电子能谱（ARPES）分析其电子结构，之后要把5纳米的薄膜安全地保护起来，再进行电输运、磁性测量，一个周期下来要两三天，有时测量需要24个小时甚至48小时。由此我们开始了一个非常有机的合作过程。（图3）
（未完待续。本文根据薛其坤院士2013年4月27日做客清华论坛所作报告编辑整理。编辑整理/程曦 张硕 向小雨 贾霄宇 马逸昕 韩靖北 周诗宇）
来源：新清华2013-09-13 第1929期
